Влияние продолжительности высокотемпературного воздействия на свойства нитрида углерода, полученного в расплавах солей

Михаил Сергеевич Головин, Данил Игоревич Троценко, Роман Сергеевич Морозов

Аннотация


В настоящей работе исследуется влияние продолжительности термической обработки на свойства и фотокаталитические характеристики нитридуглеродных материалов. Приготовление фотокаталитического материала происходило в смеси расплавов эвтектических солей KCl / LiCl. Такой способ термической обработки приводит к получению кристаллического материала с упорядоченной структурой, улучшенной по сравнению с обычными методами приготовления. Продолжительность варьировалась от 2 до 10 часов. Материалы исследованы методами рентгенограммы, растровой электронной микроскопии. Установлено, что наиболее упорядоченные материалы с максимальной степенью кристалличности образуются после 2–6 часов высокотемпературной обработки. Увеличение продолжительности термообработки до 8 и 10 часов приводит к получению менее упорядоченного материала с повышенной долей аморфной фазы. Материалы из нитрида углерода использовались в качестве фотокатализаторов для селективного окисления бензилового спирта до бензальдегида и демонстрируют высокую селективность по целевому продукту. 2 часа термической обработки приводят к образованию фотокатализатора с самыми высокими значениями конверсии (79,2 %) и селективности (92,4 %). Менее эффективный материал образуется после 10 часов обработки, где уровень селективности сохраняется, а конверсия падает до 48,6 %. Морфология материалов оказывает максимальное влияние на фотокаталитические свойства – высокая кристалличность является главной особенностью каталитически эффективных материалов.

Ключевые слова


нитрид углерода; гидротермальный; фотокатализ

Полный текст:

PDF

Литература


Cui Y., Tang Y., Wang X. Template-Free Synthesis of Graphitic Carbon Nitride Hollow Spheres for Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants. Mater. Lett. 2015, no. 161, pp. 197–200.

Zhang R., Yu Y., Wang H., Du J. Mesoporous TiO2/g-C3N4 Composites with O-Ti-N Bridge for Improved Visible-Light Photodegradation of Enrofloxacin. Sci. Total Environ. 2020, no. 724.

Hu C., Lei E., Hu K., Lai L., Zhao D., Zhao W., Rong H. Simple Synthesis of 3D Flower-like g-C3N4/TiO2 Composite Microspheres for Enhanced Visible-Light Photocatalytic Activity. J. Mater. Sci. 2020, no. 55, pp. 151–162.

Dong G., Zhang Y., Pan Q., Qiu J. A Fantastic Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4) Material: Electronic Structure, Photocatalytic and Photoelectronic Properties. J. Photochem. Photobiol. C: Photochem. Rev. 2014, no. 20, pp. 33–50.

Akhundi A., Habibi-Yangjeh A., Abitorabi M., Rahim Pouran S. Review on Photocatalytic Conversion of Carbon Dioxide to Value-Added Compounds and Renewable Fuels by Graphitic Carbon Nitride-Based Photocatalysts. Catal. Rev. – Sci. Eng. 2019, no. 61, pp. 595–628.

Kong L., Wang J., Ma F., Sun M., Quan J. Graphitic Carbon Nitride Nanostructures: Catalysis, Appl. Mater. Today, 2019, no. 16. pp. 388–424.

Yang J., Liang Y., Li K., Yang G., Wang K., Xu R., Xie X. One-Step Synthesis of Novel K+ and Cyano Groups Decorated Triazine-/Heptazine-Based g-C3N4 Tubular Homojunctions for Boosting Photocatalytic H2 Evolution. Appl. Catal. B: Environ. 2020, no. 262, p. 118252.

Yan H., Yang H. TiO2 -g-C3N4 Composite Materials for Photocatalytic H2 Evolution Under Visible Light Irradiation. J. of Alloys and Compounds. 2011, no. 509, pp. 26–29.

Volokh M., Peng G., Barrio J., Shalom M. Carbon Nitride Materials for Water Splitting Photoelectrochemical Cells. Angewandte Chemie – Int. Ed. 2019. no. 58, pp. 6138–6151.

Savateev A., Antonietti M. Heterogeneous Organocatalysis for Photoredox Chemistry. ACS Catalysis, 2018, no. 8. pp. 9790–9808.

Baca M., Kukułka W., Cendrowski K., Mijowska E., Kaleńczuk R. J., Zielińska B. Graphitic Carbon Nitride and Titanium Dioxide Modified with 1 D and 2 D Carbon Structures for Photocatalysis. Chem. Sus. Chem. 2019, no. 12. pp. 612–620.

Wang Y., Phua S. Z. F., Dong G., Liu X., He B., Zhai Q., Li Y., Zheng C., Quan H., Li Z., Zhao Y. Structure Tuning of Polymeric Carbon Nitride for Solar Energy Conversion: From Nano to Molecular Scale. Chem. 2019, no. 5. pp. 2775–2813.

Li J., Zhang M., Li X., Li Q., Yang J. Effect of the Calcination Temperature on the Visible Light Photocatalytic Activity of Direct Contact Z-scheme g-C3N4-TiO2 Heterojunction. Appl. Catal. B: Environ. 2017, no. 212, pp. 106–114.

Acharya R., Parida K. A Review on TiO2/g-C3N4 Visible-Light-Responsive Photocatalysts for Sustainable Energy Generation and Environmental Remediation. J. Environ. Chem. Eng. 2020, no. 8, pp. 103896.

Zhang G., Li G., Lan Z. A., Lin L., Savateev A., Heil T., Zafeiratos S., Wang X., Antonietti M. Optimizing Optical Absorption, Exciton Dissociation, and Charge Transfer of a Polymeric Carbon Nitride with Ultrahigh Solar Hydrogen Production Activity. Angewandte Chemie – Int. Ed., 2017, no. 56, pp. 13445–13449.

Thomas A., Fischer A., Goettmann F., Antonietti M., Müller J.O., Schlögl R., Carlsson J.M. Graphitic Carbon Nitride Materials: Variation of Structure and Morphology and Their Use as Metal-Free Catalysts. J. Mater. Chem. 2008, no. 18, pp. 4893–4908.

Bojdys M. J., Müller J. O., Antonietti M., Thomas A. Ionothermal Synthesis of Crystalline, Condensed, Graphitic Carbon Nitride. Chem. – A Eur. J. 2008, no. 14, pp. 8177–8182.

Ding J., Xu W., Wan H., Yuan D., Chen C., Wang L., Guan G., Dai W.L. Nitrogen Vacancy Engineered Graphitic C3N4-Based Polymers for Photocatalytic Oxidation of Aromatic Alcohols to Aldehydes. Appl. Catal. B: Environ. 2018, no. 221, pp. 626–634.

Yang P., Zhuzhang H., Wang R., Lin W., Wang X. Carbon Vacancies in a Melon Polymeric Matrix Promote Photocatalytic Carbon Dioxide Conversion. Angewandte Chemie – Int. Ed. 2019, no. 58, pp. 1134–1137.

Zhao Y., Liu Z., Chu W., Song L., Zhang Z., Yu D., Tian Y., Xie S., Sun L. Large-Scale Synthesis of Nitrogen-Rich Carbon Nitride Microfibers by Using Graphitic Carbon Nitride as Precursor. Adv. Mater. 2008, no. 20, pp. 1777–1781.

Gaddam S.K., Pothu R., Boddula R. Graphitic Carbon Nitride (g-C3N4) Reinforced Polymer Nanocomposite Systems – A Review. Polym. Compos. 2020, no. 41, pp 430–442.

Zhang N., Wen L., Yan J., Liu Y. Dye-Sensitized Graphitic Carbon Ntride (g-C3N4) for Photocatalysis: a Brief Review. Chem. Pap. 2020, no. 74, pp. 389–406.

Liu G., Zhao G., Zhou W., Liu Y., Pang H., Zhang H., Hao D., Meng X., Li P., Kako T., Ye J. In Situ Bond Modulation of Graphitic Carbon Nitride to Construct p–n Homojunctions for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production. Adv. Funct. Mater. 2016, no. 26, pp. 6822–6829.

Tan H., Gu X., Kong P., Lian Z., Li B., Zheng Z. Cyano Group Modified Carbon Nitride with Enhanced Photoactivity for Selective Oxidation of Benzylamine. Appl. Catal. B: Environ. 2019, no. 242, pp. 67–75.

Final Report on the Safety Assessment of Benzaldehyde. Int. J. Toxicol. 2006, no. 25, pp. 11–27.


Ссылки

  • На текущий момент ссылки отсутствуют.